1967'de kısa süreliğine Fransa'ya gitti. Burdaki Sosyalist hareketlerin genel seyri ve içinde bulundukları tartışmaları izledi. 1968'deki 6. filo eylemlerine İzmir'de katıldı ve göz altına alındı. Bu dönemde Türkiye İşçi Partisi (TİP) içinde başlayan Mihri Belli'nin savunduğu Milli Demokratik Devrim tartışmalarında Mahir Çayan ve daha sonra kurulacak olan THKP-C'nin önder kadrolarıyla tartışmaların içinde aktif şekilde bulundu. Bu tartışma sürecinde TİP adına Zonguldak Ereğlisi'nde çalışmalar yürüttü.

Bu geziden sonra ideolojik olarak Milli Demokratik Devrim saflarında yer aldı. TİP ile olan temel ayrılığı devrim sorunu olarak tarifler. Fransa'da bulunduğu süreçte Latin Amerika silahlı (fokoist) mücadelerinden etkilenmiştir. TİP'i bu süreçte yasalcılıkla suçlamış. Türkiyedeki devrim sürecinin ancak silahlı bir mücadeleyle ve kendi özgül koşullarının tespit edilmesiyle olabileceğini savunmuştur. Bu görüşe daha yakın olan Türk Solu ve Aydınlık dergilerinde yazılar yazdı. bu dönemde yazdığı önemli yazıları "Revizyonizmin Keskin Kokusu 1", "Revizyonizmin Keskin Kokusu 2" ve "Aren Oportünizminin Niteliği" dir.

 

 

31 Mart 1972 tarihli Hürriyet gazetesinin baş sayfası

1969 yılında Ankara'da yapılan ve adını DEV-GENÇ (Devrimci Gençlik Federasyonu) olarak değiştirdiği toplantıda Türkiye sosyalist hareketinin seyrini değiştirmiştir. 1971 yılında yapılan TİP kongresine katılmamış,TİP ve kendi çalışma çevresinden öğrenci ve işçilerle birlikte bir toplantı örgütlemiştir. Mihri Belli ile olan ayrılıkları iyice ortaya çıkmış olmasıyla birlikte yolunu Milli Demokratik Devrim (MDD) sürecinden ayırarak, önce "genç subayların" askeri darbe yapmasını beklemek yerine halk ihtilali için silahlı propaganda faaliyetlerine başlamıştır. Bu ayrışmanın temel noktası, aslında MDD tespitinin TİP yasalcılığının başka bir versiyonu olduğu görüşüdür. O dönemde Türkiye devrim Sürecini Kesintisiz Devrim I-II-III broşürlerinde dile getirmiş. Türkiye'nin sahip olduğu yapıyı oligarşi olarak tanımlamıştır. Ek olarak da "Türkiye'deki geçmişe nazaran refah seviyesinin artması ile birlikte devlet ve halk arasında bir denge vardır." demiş ve bu dengeyi Suni denge olarak adlandırmıştır. Suni dengeyi de bozmanın ancak silahlı mücadele ile olacağını savunmuştur. ^[1]

Bu süreçte Münir Ramazan Aktolga ve Yusuf Küpeli ile birlikte THKP-C'nin kuruluş çalışmalarını sürdürmüştür. Örgütün diğer önemli isimleri arasında Ertuğrul Kürkçü, İlhami Aras, Ulaş Bardakçı ve Hüseyin Cevahir vardı. Şehir Gerillası modellini benimseyen Mahir Çayan buna uygun bir silahlı eylemlerin planlanmasında ve içinde bizzat bulunmuştur. Çalışmalarını sürdürmek için Şubat 1971'de İstanbul'a geçen Mahir Çayan burda da silahlı eylemlere devam etmiştir. 1 Haziran 1971'de kaldıkları evden kaçarken polisle girdikleri çatışmada Hüseyin Cevahir ölmüştür. Mahir Çayan yaralı olarak ele geçirildi. Daha sonra arkadaşlarıyla birlikte Kartal-Maltepe Askeri Cezaevi'nden kaçan Mahir Çayan bir süre İstanbul'da saklandı. Ocak 1972 de THKO ile ortak eylem kararı alarak arkadaşları ile birlikte Fatsa'ya geçti. Mart 1972'de Ünye radar istasyonunda çalışan 3 ingiliz teknisyeni kaçırdılar ve karşılığında THKO (Türkiye Halkın Kurtuluş Ordusu) önderleri Deniz Gezmiş Hüseyin İnan ve Yusuf Aslan'ın serbest bırakılmasını istediler. Niksar'ın Kızıldere köyünde jandarmayla girdiği çatışmada diğer arkadaşları ile beraber öldürülmüştür. Çatışmadan sadece Ertuğrul Kürkçü sağ çıkmıştır. Mahir Çayan'ın mezarı Ankara Karşıyaka Mezarlığı L/3 adası 99 no'lu mezardır.